Nacido en Ponzano el año 1756, en el seno de una familia infanzona, cursó sus estudios en la Universidad Sertoriana de Huesca, como antes lo hiciera su hermano José, graduándose de bachiller en filosofía don Jerónimo el 18 de febrero de 1773 y posteriormente en leyes el 15 de mayo de 1776 a claustro pleno, siguiendo su carrera hasta obtener la licenciatura en Cánones el 9 de septiembre de 1779, y la obtención del Doctorado el 16 de septiembre de 1779, cuando contaba 23 años de edad.
Fue Maestrescuela de esta Universidad de 1808-1810 y repetiría en el cargo de 1813 a 1815. Cuando ocupaba la rectoría fue designado diputado en las Cortes de Cádiz, firmando en 1814 el “Manifiesto de los Persas”, un documento suscrito el 12 de abril de 1814 en Madrid, por 69 diputados de tendencia absolutista, entre los que se encontraban dos altoaragoneses y antiguos alumnos de la Sertoriana: Luis Joaquin Palacín de Barbastro y Jerónimo Castillón de Ponzano. El primero había sido elegido como auditor del Tribunal de la Rota de la Nunciatura Apostólica en Madrid y Castillón había sido nombrado por Carlos IV Maestrescuela del Cabildo de Huesca y Juez Conservador y Cancelario de la Universidad Sertoriana, ambos sufrieron la represión de los franceses, que les incautaron sus posesiones y no pudieron a pesar de estar electos, asistir ni desplazarse a las Cortes de Cádiz, pero en el citado “Manifiesto” exponían el remedio que consideraban oportuno para que D. Fernando VII, a la entrada en España de vuelta de su cautividad, conociera el estado de la nación. Documento que sirvió de base al rey para el llamado “Decreto de Valencia” de fecha en 4 de mayo de 1814 que proclamaba la restauración absolutista y el retorno al Antiguo Régimen, aboliendo la Constitución y toda legislación de las Cortes de Cádiz.
En 1815 fue nombrado don Jerónimo obispo de Tarazona, y en aque mismo año el Inquisidor General Mier y Campillo renunciaba a su cargo, siendo el mismo Papa Pío VII quien designaba para el cargo a Jerónimo Castillón, que sería el último Inquisidor General de España. Trasladado a Madrid, ante el nuevo triunfo del liberalismo en España se vio obligado a regresar a Tarazona, donde fue informado del Decreto que depuraba las responsabilidades de los firmantes del “Manifiesto de los Persas”, por el cual se les privaba de empleo, honores, condecoraciones y cualquier otra gracia que tuvieran. En dicho Decreto, se declaraba expresamente que los sesenta y nueve diputados habían perdido la confianza de la Nación, y concretamente, a los obispos se les apartaba de sus diócesis, pues el ministro de Gracia y Justicia creía conveniente tomar medidas contra todos los “persas” como algo imprescindible para la tranquilidad pública.
Ante esto, don Jerónimo Castillón se resistió al destierro, pero la presión que sobre él ejerció el jefe político de Aragón acabó por convencerle de que el exilio era necesario, ante lo cual partió el 13 de abril de 1821 hacia Francia camino del destierro, pero sin desechar sus actitudes antiliberales, buena prueba de ello es el escrito que desde Bayona dirigió al Cabildo recalcando: “No hay otro obispo de Tarazona que yo”. Terminado el llamado Trienio Liberal, el 1 de octubre de 1823 Fernando VII con un Decreto anulaba toda la obra del régimen constitucional y tras esta disposición se pensó en la restauración del Santo Oficio, algo que era un clamor entre quienes habían luchado contra el constitucionalismo, y se esperaba la orden real con instrucciones para recomponer el Consejo Supremo de la Inquisición, pero ni siquiera se convocó al inquisidor General don Jerónimo Castillón. Además que las potencias europeas integradas en la Santa Alianza e Inglaterra se habían declarado abiertamente opuestas a la recuperación de un organismo que ya formaba parte de la leyenda negra de España. Así este Sertoriano que nunca olvidó sus orígenes, regresaba a su episcopado en julio de 1823, recibiendo la distinción de la Gran Cruz de la Orden Española de Carlos III, el día 5 de diciembre de 1823 por su tenacidad, defendiendo el absolutismo, encabezando a los obispos que solicitaban al Rey el restablecimiento de la Inquisición, que no fue restaurada y en su lugar se crearon las Juntas de Fe.
Durante el año 1824, y llevado por el recuerdo siempre latente de su antigua Universidad, llevó a cabo notables medidas disciplinarias y académicas en el seminario de Tarazona, el cual incorporó a la Universidad Sertoriana de Huesca.